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    理論計算探討乙醇在2Ru/ZrO2(111)表面之脫氫反應
    (2009) 陳育偉; CHEN,YU-WEI
    本論文分為兩大主題： 第一部分：乙醇在2Ru/ZrO2(111)表面之脫氫反應 我們使用週期性的密度泛函理論來研究乙醇在2Ru/ZrO2(111)表面催化下之脫氫反應，我們計算出來乙醇有最大吸附能的結構是以乙醇的O原子接在表面的Ru原子上，而這個結構接續的反應會經由O-Ru路徑，即斷鍵的順序是：O-H鍵→βC-H鍵→C-O鍵而最後得到乙烯吸附在表面上；另外一個有第二大吸附能的結構是以乙醇的αC原子吸附在表面的Ru原子上，這個結構接續的反應會經由αC-Ru路徑，即斷鍵的順序是：αC-H鍵→O-H鍵→(βC-H鍵) →C-C鍵而最後得到氫氣。最後，我們也計算了吸附在表面上的H原子結合成氫氣的反應位能面，其所計算出來的能障大約是20-30 kcal/mol。這個結果象徵著使用參雜Ru的ZrO2表面可能是個頗為有效的催化劑來催化乙醇的脫氫反應。 第二部分：在ZrO2表面參雜Ru與否對催化乙醇脫氫反應的影響 我們使用週期性的密度泛函理論來研究乙醇在ZrO2(111)表面以及2Ru/ZrO2(111)表面催化下之脫氫反應的差別，發現在ZrO2(111)表面脫氫反應所需克服的活化能比在2Ru/ZrO2(111)表面還要高，特別是斷βC-H鍵的過程，其活化能的差距為36.05 kcal/mol，這導因於斷βC-H鍵產生的吸附物非常的不穩定。試著了解造成這個現象的原因，我們做了態密度以及變形能的分析，而分析的結果發現這導因於兩個因素：(1) 乙醇的O、C原子與2Ru/ZrO2表面的Ru原子的作用力強過與ZrO2表面的Zr原子的作用力；(2) 乙醇在ZrO2(111)表面催化下斷βC-H鍵所得到的吸附結構，其表面的變形能比起在2Ru/ZrO2(111)表面催化下的情形大很多(30.41 kcal/mol)。