Browsing by Author "Chang, Chu-Han"

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    SiO2@ZIF-67核殼微球應用於二氧化碳環加成反應
    (2022) 張椘涵; Chang, Chu-Han
    本研究利用多次重複合成反應成功將有機金屬骨架ZIF-67生長於二氧化矽球形模板上，形成SiO2@ZIF-67核殼材料，藉由改變核殼材料之尺寸大小、添加不同金屬離子或碳化材料等三種方法，探討對於二氧化碳環加成反應之催化活性影響。第一部分探討不同尺寸大小之球型二氧化矽，分別選用直徑大小為1、2、5與10 μm之二氧化矽作為模板，探討在不同尺寸模板下對於MOF含量的影響及二氧化碳耦和反應之差異。由實驗結果得知，直徑1 μm之核殼材料具有最高的活性，與其他催化劑相比可高出一倍的活性，其TOF值達到52 h-1。第二及第三部分為優化催化劑之催化效能。第二部分中，將Cu2+及Fe2+分別於合成過程中摻入，成功在不改變ZIF-67晶相結構，於二氧化矽表面形成雙金屬MOF(SiO2@M-ZIF-67, M = Cu or Fe)，使其同時具有兩種金屬，即為兩種活性位點。在催化反應的結果中，與SiO2@Cu-ZIF-67相比，SiO2@Fe-ZIF-67擁有較高的轉換率為88%。第三部分則是將製備好的SiO2@ZIF-67進行400、500及600 ℃的高溫鍛燒，形成SiO2@quasi-ZIF-67。鍛燒過後，二氧化矽表面的ZIF-67由於熱處理導致金屬及ligand的斷鍵，PXRD的結果表明其與原先的晶體結構完全不同，其中以500 ℃熱處理的SiO2@quasi-ZIF-67-500 ℃在催化實驗中，具有轉換率71%，其TON值高達249 h-1，為原先的六倍之多。關鍵字 : 金屬有機骨架、核殼微球、環加成反應、催化劑、碳化、雙金屬有機骨架