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二維鈣鈦礦材料之光電性質及應用
(2022) 李劻庭; Lee, Kuang Ting
透過二步法先以溶液方式得到鈣鈦礦前驅物，接著以溶液及蒸汽方式轉換成鈣鈦礦並且對性質進行探究。我們對SnBr_2材料實驗平面、斜面以及旋塗等結晶方式，並為了改善其濃度嘗試利用混合溶劑，使得我們能夠得到較明顯的晶體，並在斜面法中得到較薄結晶。首先配置PbI_2 溶液搭配旋轉塗佈部機與熱風槍，實現在二氧化矽上能夠大量結晶出PbI_2單晶薄片，其厚度大多落於2nm至10nm之間，並在透過配置MAI溶液，將其旋塗至PbI_2 晶體上得到MAPbI_3之二維鈣鈦礦晶體。透過與過去文獻XRD特徵峰值對比能夠確認其二維鈣鈦礦身分，並且由PL圖譜能夠得知，由於量子侷限效應隨著厚度降低PL峰值會逐漸藍移，且隨著溫度的降低會產生紅移的特性。關鍵字：低維鈣鈦礦、碘化鉛、溴化亞錫
二維鹵化物鈣鈦礦薄片的製備與特性
(2023) 霍謙; Huo, Chien
本次研究我們採用溶液法，先使用水作為溶劑配置Pb(Ac)_2溶液作為前驅物，使用冰箱控制溫度並搭配旋轉塗佈機，成功在二氧化矽基板上生成大量Pb(Ac)_2的薄片晶體，直徑大小多為6~7μm，厚度大部分為10nm左右。接著透過二步法，配置MAI與MABr溶液，將溶液旋塗在Pb(Ac)_2上得到MAPbI_3與MAPbBr_3的鈣鈦礦，接著我們進一步配置PEAI溶液，用旋塗法把溶液塗佈在先前製成的MAPbI_3鈣鈦礦上合成二維鈣鈦礦，使用XRD、Micro PL量測後得到與文獻對應的PL峰值與XRD圖譜，確認有成功將Pb(Ac)_2轉換成鈣鈦礦。在搭配液態氮做變溫量測時，會由於晶格扭曲的原因，溫度越低PL峰值越高，並且會出現紅移的現象，透過阿瑞尼士方程式，我們得到MAPbI_3的激子束縛能E_b=44.07meV，MAPbBr_3的激子束縛能E_b=94.45meV，(PEA)_2 PbI_4的激子束縛能E_b=54.63meV，可以看出鈣鈦礦結構的侷限程度增加會讓E_b增加。同樣透過二步法，我們將掌性長鏈分子R/S-MBABr旋塗在MAPbBr_3鈣鈦礦之上，並用Micro PL搭配左右旋光測試不同掌性的分子對旋光的選擇性，並使用Micro PL量測材料的圓偏振發光(CPL)，並算出兩者各自的發光不對稱因子g_lum，雖然不同片鈣鈦礦晶體所算出的g_lum並不穩定，但(R-MBA)_2 PbI_4所得到的g_lum均小於0，而(S-MBA)_2 PbI_4所得到的g_lum均大於0，意味著(R-MBA)_2 PbI_4的CPL以右旋光為主，(S-MBA)_2 PbI_4的CPL則是左旋光為主，證明透過二步法所製成的掌性鈣鈦礦具有作為旋光材料的潛力。
低維度手性鈣鈦礦暨高分子之光學特性研究與分析
(2022) 林恩綺; Lin, En-Chi
本文研究三種材料：近年來鈣鈦礦著重研究的結構－準二維(Quasi-two-dimensional)下的Ruddlesden-Popper Perovskite(RPP)結構鈣鈦礦、日前逐漸引起關注的手性鈣鈦礦(chiral perovskites)，以及有機高分子材料。在準二維下的RP鈣鈦礦的研究中，本文選擇有機鹵化鈣鈦礦PEA2(FABr3)2PbBr4做研究，透過旋塗製程、熱退火製程形成鈣鈦礦薄膜並且使用蒸鍍製程實現發光二極體元件，其中以Quinhydrone(QH)的溶液來對鈣鈦礦薄膜進行表面鈍化的處理，並針對研究結果做討論。在手性鈣鈦礦的研究中本文透過旋塗製程、熱退火製程做出低維度(S-/R-MBA)2(Cs0.8MA0.2)n – 1PbnBr3n + 1的薄膜，並著重在= 2化學劑量下的基礎改變手性配體 S-/R-MBABr的比例。研究結果顯示可以透過一般化學劑量製作出純相= 1的薄膜，然 = 2結構則為 = 1以及= ∞ 組成，並未出現預期的純相= 2結構，因此分析其原因；並且在不依靠公認的化學劑量配方調配手性配體後，可以將圓二色光譜的gabs值可以高達~0.01(10-2等級)，可供日後製程研究上的參考。有機高分子材料的研究中本文選用PTB7-Th (Poly{4,8-bis[5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl]benzo[1,2-b:4,5-b']-dithiophene-2,6-diyl-alt-3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]-thieno[3,4-b]thiophene-4,6-diyl}),PM6(PBDB-T-2F)( Poly[(2,6-(4,8-bis(5-(2-ethylhexyl-3-fluoro)thiophen-2-yl)-benzo[1,2-b:4,5-b’]dithiophene))-alt-(5,5-(1’,3’-di-2-thienyl-5’,7’-bis(2-ethylhexyl)benzo[1’,2’-c:4’,5’-c’]dithiophene-4,8-dione)]),PM7(PBDB-T-2Cl)(Poly[(2,6-(4,8-bis(5-(2-ethylhexyl-3-chloro)thiophen-2-yl)-benzo[1,2-b:4,5-b’]dithiophene))-alt-(5,5-(1’,3’-di-2-thienyl-5’,7’-bis(2-ethylhexyl)benzo[1’,2’-c:4’,5’-c’]dithiophene-4,8-dione)])的溶液作為研究對象，透過改變溶液溫度以及濃度進行光譜的量測探討其於H/J聚集型態下的激子離域現象，研究結果顯示透過調整溫度與濃度可獲得H/J聚集型態改變，並且也獲得了PTB7-Th, PM6, PM7的濃度分別為0.116 mg/ml, 0.115 mg/ml, 0.05 mg/ml時具有230 meV,184 meV,160 meV的戴維多夫分裂(davydov splitting)。
低維度掌性鈣鈦礦量子點之光學特性
(2022) 花翊脩; Hua, Yi-Hsiu
本篇論文討論在鈣鈦礦量子點中引入掌性分子，使其鈣鈦礦量子點變為Ruddlesden-Poppe鈣鈦礦結構。文中利用配體輔助再沉澱技術引入掌性陽離子長鏈，可以使三維鈣鈦礦結構逐漸轉變為準二維鈣鈦礦結構。同時掌性分子會使鈣鈦礦量子點在磁場下有塞曼分裂。導致鈣鈦礦量子點對於左圓偏振光與右圓偏振光的吸收產生差異，以及鈣鈦礦量子點的光致發光會具有圓偏振性。透過X射線繞射分析儀觀察掌性分子的引入對於材料的改變。並量測其光激發螢光以及量子效率。其量子效率從40.8%提升到42.9%以及45. 2%，以及X射線繞射分析儀從原本立方晶相改變為準二維的晶相。
低維度鈣鈦礦材料在發光二極體及光響應元件之光電特性與應用
(2024) 洪瑄璟; Hung, Hsuan-Ching
本論文涵蓋兩個主題的研究：一個是無藍害鈣鈦礦發光二極體的製作，另一個是兩種鈣鈦礦材料藉由旋轉塗佈法製成二維鈣鈦礦光響應元件。在無藍害鈣鈦礦發光二極體的研究中旨在透過控制低維度之〖〖BA_2 MA_(n-1) Pb〗_n I〗_(3n+1) 的組成以製作出放出近似蠟蠋光色之發光二極體。在選擇材料的適當組成比例後，引入不同電子、電洞傳輸層進行效率量測以找出最適合之元件結構。最後，使用差溶劑處理、吹氮氣處理兩種方式修飾鈣鈦礦薄膜進而優化元件的量子效率，可將其量子效率提升至原本的1000倍。在二維鈣鈦礦光響應元件的研究中旨在將鈣鈦礦溶液透過快速簡單的旋轉塗佈法形成鈣鈦礦薄片並製成元件探究其光電特性。本研究使用兩種材料分別為：MA_3 Bi_2 I_9、Cs_3 Bi_2 I_9 ，所製作的鈣鈦礦薄片最薄僅約2nm，且可由光學顯微鏡所看到的顏色簡單辨認晶體厚度之大小。在 MA_3 Bi_2 I_9 之研究中對電學特性有較多的探討，可藉由量測電壓與電流之關係圖得到缺陷密度等材料參數，亦可由光電流與暗電流之電流差異得知 MA_3 Bi_2 I_9 晶體有製成光電導體（Photoconductor）之潛力。而〖 Cs〗_3 Bi_2 I_9 則著墨較多在其光學特性之探討。藉由量測其低溫 PL特性得知〖 Cs〗_3 Bi_2 I_9 晶體之能隙、半高寬等隨溫度的變化與傳統半導體更為相似，亦可得知如激子結合能等材料相關參數。兩種材料之晶體在光學、電學特性上所得到的成果，讓未來進行薄片之特性量測時可有所期待。
基於掌性鈣鈦礦的發光二極體
(2024) 林思彤; Lin, Sih-Tong
本篇研究旨在引入具有對映異構物特性之「掌性」有機長鏈分子R/S-MBA，在這個基礎之下合成準二維掌性鈣鈦礦R/S-(MBA)2(MA0.2Cs0.8)Pb2Br7作為主要研究目標，最後製成發光二極體後並探討其旋光特性。第一部份研究使用準二維掌性鈣鈦礦R/S-(MBA)2(MA0.2Cs0.8)Pb2Br7作為「發光層」或「掌性選擇層（有機螢光材料Superyellow（Super yellow light-emitting PPV copolymer）作為發光層）」，透過比較其左掌性或右掌性的旋光特性進行各項量測並探討其光電特性。在這項實驗中，我們發現掌性鈣鈦礦在做為發光層時電致發光無法表現出明確的旋光特性；但在做為掌性選擇層時能夠發揮良好的左旋或右旋之選擇性，使得電致發光能明確分辨出左旋光或右旋光。第二部份研究中，本文使用R-(MBA)2(MA0.2Cs0.8)Pb2Br7作為發光層並透過添加不同比例之3-(Decyldimethylammonio)propanesulfonate inner salt（Caprylyl sulfobetaine，SB3-10），成功地將元件之效率由0.767%提升至2.304%。其關鍵在於引入此穩定劑能夠與鈣鈦礦晶粒邊界上的陰、陽離子作用進而鈍化鈣鈦礦薄膜中晶粒的表面缺陷，達到改質的效果。
有機與二維鈣鈦礦材料之光電性質及應用
(2021) 温子翔; Wen, Tzu-Hsiang
本論文涵蓋兩種材料的研究：擁有和一般有機材料不同發光機制的新穎材料－聚集誘導放光材料 (AIE material, aggregation induced emission material) 與近年來鈣鈦礦研究的新領域－二維結構與RPPs結構 (Ruddlesden-Popper perovskites, RPPs)。在AIE材料的研究中，本文選擇HPS (1,2,3,4,5-hexaphenylsilole) 作為研究對象，旨在利用其特性以溶液製程方式製作OLED (organic light-emitting diode, OLED)。在選擇材料適當的厚度後，透過「引入電洞傳輸層TFB (Poly(9,9-dioctylfluorene-alt-N-(4-sec-butylphenyl)-diphenylamine))」與「烘烤材料使其結晶程度提升」兩種方式優化元件量子效率，並以光學顯微鏡、螢光量子產率(Photoluminescence quantum yield, PLQY)、電性圖分析造成其效率上限之成因。與單純發光層上下接出陰陽兩極的結構相比，元件的最佳製程條件能使效率提升10倍。在二維鈣鈦礦的研究中，本文透過原創的長晶方式，實現在矽基板上快速製造大量的〖 PbI〗_2 單晶薄片。單晶薄片厚度最薄可達2奈米，並能透過溶液二步法將其轉換成單層至數層的鈣鈦礦與鈣鈦礦RPPs結構。由PL圖譜可知，薄片鈣鈦礦會因量子侷限效應的關係發生藍移，且〖 PbI〗_2 經由二步法轉換成RPPs結構後的PL特徵與長鏈陽離子包覆單層晶格 (即n=1) 的情況相符，是一種低成本製作大量低維數鈣鈦礦的方式。
準二維與自旋選擇性鈣鈦礦之材料與元件特性研究
(2022) 許謹安; Hsu, Chin-An
本篇文章是以準二維（Quasi-2D）鈣鈦礦為目標的研究，涵蓋範圍包括有機–無機鈣鈦礦之特性與電子自旋選擇之旋光鈣鈦礦為主，其中也包括R-P相（Ruddlesden-Popper Phase）與D-J相（Dion-Jacobson Phase）鈣鈦礦的特性探討。在有機–無機鈣鈦礦的部分，本文選擇CsPbBr_xCl_(3-x)作為鈣鈦礦單位晶格的材料，並選擇有機長鏈4-F-PMABr（4-Fluoro-benzylammonium bromide）作為層狀結構間的連結，旨在利用鹵素的比例變換調變能隙與引入適當長鏈材料後所引發的量子侷限效應（Quantum Confinement Effect）而達成調配適當藍光的結果。在調配光色步驟完成後，透過引入「電洞傳輸層TFB（Poly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4′-(N-(4-sec-butylphenyl)diphenylamine)]）」、「電子阻擋層PVK（Poly(9-vinylcarbazole)）」以及「電子傳輸層TPBi（2,2′,2-(1,3,5-Benzinetriyl)-tris(1-phenyl-1-H-benzimidazole)）」以上幾種方式提升元件之量子效率，並以其他穩態性質的量測來分析材料之特性。而我們在這項研究中，成功的將外部量子效率（External Quantum Efficiency, EQE）提升到了4.208%。元件效率最佳化後，本文將熱活化延遲螢光發光材料（Thermally Activated Delayed Fluorescent,TADF）依照比例參入鈣鈦礦前驅液當中，並成功達成了單層混合光色的發光元件。至於在自旋選擇之旋光鈣鈦礦中，本文透過D-J相鈣鈦礦的特性並引入具有雙胺（diamine）之長鏈分子作為層狀結構間的連結。在本研究中，本文不同於以往選擇了具有不對稱性的雙胺基長鏈4-AMPBr_2（4-(Aminomethyl)piperidine bromide）以取代以往多具有對稱性的雙胺基長鏈，達成由結構不對稱所引發的自旋選擇與旋光特性，並藉由圓二色性光譜儀（Circular Dichroism Spectrophotometer , CD）與圓偏振螢光光譜儀（Circularly Polarized Luminescence Spectrophotometer , CPL）的量測探討其對於圓偏振光的吸收以及激發圓偏振之螢光分析。
用於圓偏振高分子發光二極體的掌性添加物和非掌性共軛高分子聚合物的混合材料
(2023) 王鈺程; Wang, Yu-Cheng
本篇是研究用於圓偏振高分子發光二極體的掌性添加物和非掌性共軛高分子聚合物的混合材料的特性本篇所使用的材料為PFO(Poly(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl))，去搭配R/S-811((R)/(S)-Octan-2-yl 4-((4-(hexyloxy)benzoyl)oxy)benzoate)來看其光學特性。本研究發現隨著摻雜比例的提升，其CD(circular dichroism)光譜跟CPL(circularly polarized luminescence)光譜的特性也會升高，而且其效率很高(GLUM=0.03)，並且發現可以藉由R/S-811搭配退火作業能引導出β相的PFO，由於β相的PFO比起晶格相的PFO有不少好處，因此能引導出β相的PFO這點對於未來要做成元件具有很大。
表面鈍化在鈣鈦礦發光二極體的應用
(2023) 葉原良; Yeh, Yuan-Liang
此論文分作兩部分，第一部分是表面鈍化在鈣鈦礦發光二極體的應用，第二部分為將掌性材料萘乙胺引入鈣鈦礦結構的嘗試。在第一部分中，將以苄胺(benzylamine)及吡啶(pyridine)作為用於表面鈍化藥品，對鈣鈦礦進行表面鈍化。受到苄胺表面鈍化的鈣鈦礦薄膜，載子生命期由112.9116ns提升到了167.4956ns，光致發光量子產率由9.40%提升到了13.68%，發光二極體外部量子效率部分也有得到提升。在吡啶方面，受到吡啶表面鈍化的鈣鈦礦薄膜，其載子生命期亦提升到了156.7662ns，光致發光量子產率與發光二極體的外部量子效率有整體提升的現象，但提升的幅度不隨吡啶濃度提升而增加。受到芐胺表面鈍化的鈣鈦礦薄膜，在掃描式電子顯微鏡下呈現平坦化的現象。由X光繞射光譜得知，隨芐胺的濃度提升，鈣鈦礦中開始出現n=1的結構，而造成鈣鈦礦的發光強度下降。不過在發光二極體的量測上也發現，芐胺的表面鈍化會使電流密度下降，且下降的幅度比發光強度還大，因此造就了發光效率的提升。第二部分旨在利用自行製備的溴化萘乙胺(NEABr)，製做具有掌性的鈣鈦礦薄膜，再對其光二色性及圓偏振光致發光特性進行量測。經過一連串實驗，實驗結果與文獻有諸多差異。針對文獻中，製備鈣鈦礦薄膜須將基板存放於手套箱內七天後再量測的作法，進行實驗與探究。鈣鈦礦薄膜的光二色性光譜在保存於手套箱內的七天內，特徵峰的強度會有波動的情形，並在第七天的時候，特徵峰的強度會達到穩定的狀態。
近紅外光鈣鈦礦發光二極體之特性分析
(2020) 王大朋; Wang, Da-Peng
本研究透過加入長鏈有機陽離子鹵化物於三維鈣鈦礦前驅液中，使其鈣鈦礦結構能夠轉換成為準二維結構。並利用光學顯微鏡、掃描式電子顯微鏡、原子力顯微鏡、吸收光譜與光致發光光譜等設備以研究其薄膜特質。結果證實，長鏈有機陽離子鹵化物的引入會使得鈣鈦礦的晶粒變小，以至於其放光光譜有藍移的現象。並與三維結構之鈣鈦礦相較而言，擁有更加平整且無孔隙的鈣鈦礦薄膜。元件方面，長鏈有機陽離子鹵化物的加入會使得鈣鈦礦元件的外部量子效率從0.04%上升至1%。研究中更透過阻抗量測等分析來瞭解效率提升之原因。本研究更透過調整電洞注入層、電洞傳輸層、電子傳輸層、電子注入層等的厚度來將元件效率最佳化，使之能夠達到2%的外部量子效率。此外，為了減少元件製作成本以利商業化，除了利用熱蒸鍍的方式製備電子傳輸層，也用旋塗的方式製作。本研究證實以旋塗方式製備電子傳輸層的元件效率與使用熱蒸鍍方式製備的元件效率沒有太大的差異。更進一步的，本研究證實透過對電洞傳輸層的摻雜，能夠免去鈣鈦礦旋塗製程前所需要的電漿處理步驟，除了免除經過電漿處理對電洞傳輸層造成傷害之疑慮，並且所得到的元件效率與透過電漿處理的元件效率也不會差異太多。
量子點和鈣鈦礦二維材料之特性與應用
(2021) 陳庭慶; Chen, Ting-Qing
本論文共分三個部分：1.鈣鈦礦量子點-PCL(polycaprolactone)複合材料;2.CdSe量子點發光二極體的電洞注入層及電洞傳輸層之參雜;3.PbBr2及醋酸鉛二維晶體之研究。第一部分，我們合成CsPbBr3鈣鈦礦量子點，因為量子點具有量子侷限效應，所以我們藉由調控量子點粒徑大小得到460nm,到515nm光波長的CsPbBr3鈣鈦量子點。由於鈣鈦礦量子點在大氣下不易儲存，因此將量子點與高分子材料PCL混合，做出複合材料，研究結果顯示，由於我們用高分子材料包覆量子點，讓鈣鈦礦量子點在大氣環境下，能夠保存更久的時間。第二部分，我們使用全溶液製程製作CdSe的量子點發光二極體。在電洞注入層poly(3,4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate (PEDOT:PSS)參雜不同比例的P105分散劑，找到PEDOT:PSS參雜的最佳條件後，接著電洞傳輸層poly(9-vinylcarbazole)(PVK)參雜1,1-Bis[(di-4-tolylamino)phenyl]cyclohexane (TAPC)接著加上Bis[3,5-di(9H-carbazol-9-yl)phenyl]diphenylsilane (SimCP2)，依序對這一系列參雜不同比例，觀察對發光二極體元件的影響。電洞注入層最佳參雜比例使表面粗糙度從3.1853nm下降到2.0144nm，而元件的量子效率也從2.23%達到3.33%，結果表明適當得參雜可以有效的改善元件載子的注入能力。最後，我將PbBr2及醋酸鉛在二氧化矽的基板上生長二維材料晶體，並改善製程，使得我可以得到較大或較薄的晶體，其中，醋酸鉛晶體可以長到約6um的六角形晶體，我使用AFM觀察其厚度，最薄到達20nm。接著，我使用其他材料(MABr、MAI)個別與兩種晶體反應，使我最後能得到鈣鈦礦的薄片晶體。
高分子電解質電洞傳輸層對鈣鈦礦太陽能電池之影響
(2021) 陳姵穎; Chen, Pei-Ying
吸光層與電洞傳輸層之間的界面不僅決定了能帶匹配和電荷傳輸的問題，還影響了鈣鈦礦的生長，因此選擇合適的電洞傳輸層有其必要性。本篇主要透過電洞傳輸層改質來提高 p-i-n 結構鈣鈦礦太陽能電池之效率，首先將 P3CT 與鹼金屬之合成取代傳統 PEDOT：PSS 作為電洞傳輸層，分為四種材料：P3CT-Na、P3CT-K、P3CT-Cs、P3CT-Rb，再分別以厚度 ( thickness ) 、溶液配置時間 ( aging time )、退火溫度 ( annealing temperature ) 三種條件做元件效率最佳化之分析，並透過 X射線繞射分析儀 (XRD) 及原子力顯微鏡 (AFM) 觀察不同退火溫度條件下薄膜晶體結構與形貌之變化，而以 P3CT-Na 做為電洞傳輸層比 PEDOT：PSS 最高可提升百分之四十的效率，並在 P3CT-Na與 P3CT-K 元件可達到正掃 17%、反掃 18% 的效率。